Il était du voyage à la toute première Coupe du Monde de 1930 à Montevideo, en Uruguay, en tant qu'attaquant de 20 ans évoluant au Lierse. Ensuite, il a également participé à la Coupe du Monde 1934 en Italie et au Mondial 1938 en France. Cela fait de lui l'un des quatre seuls joueurs au monde à avoir participé à toutes les Coupes du Monde organisées avant la Seconde Guerre mondiale. Voorhoof est également le premier joueur belge à avoir marqué lors d'une Coupe du Monde. À la Coupe du Monde 1934, il a marqué les deux buts belges contre l'Allemagne lors d'une défaite 5-2. Il était le meilleur buteur des Diables Rouges avec 30 buts, jusqu'à ce que Romelu Lukaku ne batte ce record contre le Japon le 14 novembre 2017.