Sinds zijn debuut op 30 april 2001 in een oefenmatch tegen Tsjechië was hij een vaste waarde bij de Rode Duivels. Onder bondscoach René Vandereycken werd hij ook aanvoerder. Maar in het team van Dick Advocaat was er in 2011 plots geen plaats voor de al wat oudere Simons. Toch visten eerst Leekens en daarna Wilmots hem terug op. Op 16 oktober 2012 veroverde hij  als eerste Rode Duivel een 100e cap. Simons blonk uit in soberheid, eerst als verdedigende middenvelder en daarna als centrale verdediger. Hoe minder hij opviel, hoe beter zijn wedstrijd. Op 13 november 2016 werd hij in extremis opgeroepen voor de match tegen Estland. Hij mocht zeven minuten invallen en werd zo met 39 jaar, 11 maanden en 2 dagen de oudste Rode Duivel in een officiële wedstrijd.